Wie schon in anderen Antworten erwähnt, ist gebrauchter Kernbrennstoff deutlich radioaktiver als frischer.
Neue Brennelemente kann man anfassen. Sie werden ziemlich unauffällig per LKW geliefert (gilt allerdings als Gefahrgut). Sich neben ein gebrauchtes Brennelement nach drei bis fünf Jahren im Reaktor stellen, ist ohne Abschirmung binnen Minuten tödlich.
Bei Benutzung entstehen einmal Spaltprodukte wie Iod-131, Strontium-90, Cäsium-137 und Xenon-135. Die sind ziemlich aktiv und zum Teil Gammastrahler. Man sollte sie für 10-20 Halbwertszeiten von Menschen fern halten.
Zum anderen entstehen durch Neutroneneinfang sogenannte Transurane. Plutonium ist das Wichtigste. ²³⁹Pu hat eine Halbwertszeit von 24.000 Jahren. Das ist ein ziemlich unangenehmer Wert, nämlich so lang, dass „einfach warten“ keine realistische Option ist, aber so kurz, dass die Aktivität und damit die Gefahr nicht zu vernachlässigen ist.
Am intensivsten wird international die Möglichkeit verfolgt, abgebrannte Brennelemente in geologisch ruhigen Gebieten tief unterirdische zu lagern. In Deutschland hat man sich darauf geeinigt, das Endlager aus 1 Mio. Jahre auszulegen, andere Länder geben sich mit 100.000 Jahren zufrieden (wegen des Exponentialzerfalls ist der Unterschied nicht so groß, wie es scheint).
Hierbei gibt es mehrere Barrieren, die die Umwelt schützen:
1. Das Uran und alles, was daraus wurde, ist in einem Pellet aus Keramik.
2. Die Keramikpellets sind in einem Brennstab aus einer Zirkoniumlegierung. Zirkonium ist sehr resistent gegen Korrosion.
3. Die Brennelemente kommen in einen massiven Behälter aus Gusseisen, Kupfer oder Beton.
4. Der Behälter wird mit 1-2m Bentonit umgeben, einer wasserdichten Art Ton.
5. Das ganze passiert in einem speziell angelegten Bergwerk, etwa 500 m unter der Erde, in Gestein, welches sich viele Millionen Jahre nicht verändert hat. Das Bergwerk wird wieder zugeschüttet, wenn das Endlager voll ist.
Um nun deine Frage zu beantworten: durch das Pulverisieren würde man mindestens die ersten zwei Barrieren kaputt machen und die Umsetzung der anderen Barrieren wird komplizierter. So ist es sicherer.
Trotzdem wird gebrauchter Kernbrennstoff manchmal zermahlen, allerdings zur Wiederaufbereitung. Die hat Vor- und Nachteile, aber die Antwort ist schon ziemlich lang.
Problematische Abfälle unterirdisch zu lagern, ist übrigens kein Konzept exklusiv für die Kernenergie. In Deutschland gibt es über 40 Untertagedeponien für Abfall, der einfach so giftig ist, oft Arsen, Dioxine und Quecksilber. Die Anlage in Herfa-Neurode ist ziemlich riesig.